近日，大連化物所低碳催化與工程研究中心（DNL12）徐舒濤研究員與北京大學(xué)王蒙研究員、馬丁教授團隊合作，在真實廢塑料混合物的分離與轉(zhuǎn)化領(lǐng)域取得重要研究進展。
全球塑料垃圾堆積危機威脅著野生動物和生態(tài)系統(tǒng)，將塑料廢物轉(zhuǎn)化為有價值的化學(xué)品和燃料的催化過程提供了具有前景的解決方案。然而，由于塑料廢物成分和結(jié)構(gòu)的多樣性，回收現(xiàn)實生活中的廢塑料混合物具有挑戰(zhàn)性。
對廢塑料混合物的組分進行精準識別是有效分離回收的前提。固體核磁共振具有直接研究不可溶樣品的優(yōu)勢，并能提供詳細的原子級局部結(jié)構(gòu)、分子運動、相互作用和化學(xué)環(huán)境等信息，是研究聚合物體系不可或缺的手段。
在本工作中，研究團隊創(chuàng)新性地利用同核去耦的異核相關(guān)核磁共振方法（1H-13C FSLG-HETCOR NMR），通過優(yōu)化轉(zhuǎn)速、接觸時間和同核去耦射頻場強度等參數(shù)，以13C標記的酪氨酸鹽酸鹽為標準樣品，結(jié)合標準化學(xué)品塑料混合制成的模型樣品，實現(xiàn)了在含有PS（聚苯乙烯）、PLA（聚乳酸）、PU（聚氨酯）、PC（聚碳酸酯）、PVC（聚氯乙烯）、PET（聚對苯二甲酸乙二酯）、PE（聚乙烯）和PP（聚丙烯）八種塑料混合物中單一組分的指紋峰識別。所獲得的譜圖具有強度高、間接維分辨率好的特點，可以有效識別塑料混合物中各種官能團并監(jiān)測其演變。進一步，團隊在真實廢塑料混合物的分離與轉(zhuǎn)化過程的全程監(jiān)測證明了該方法的可行性、有效性和普適性。核磁共振技術(shù)全程監(jiān)測了從廢塑料混合物到多種高價值化學(xué)品的轉(zhuǎn)化過程。
本工作通過在廢塑料混合物中識別特征信號的官能團，為廢塑料混合物的分離與轉(zhuǎn)化研究提供了基礎(chǔ)，使現(xiàn)有的轉(zhuǎn)化過程整合到一個統(tǒng)一的框架中，為全球塑料污染治理的現(xiàn)實化產(chǎn)業(yè)方案提供技術(shù)支撐，有望實現(xiàn)更有效和可持續(xù)的塑料資源利用，推動當前資源利用實踐的發(fā)展。
近年來，徐舒濤等利用（原位）固體核磁在能源催化領(lǐng)域開展了系列研究工作，尤其是結(jié)合二維固體核磁共振方法，實現(xiàn)了催化劑活性中心的識別和動態(tài)演變以及反應(yīng)活性中間體的結(jié)構(gòu)解析，為研究能源催化材料及催化反應(yīng)機理提供了獨特的研究手段（J. Am. Chem. Soc.，2025；J. Am. Chem. Soc.，2025；J. Am. Chem. Soc.，2012；Angew. Chem. Int. Ed.，2025；Angew. Chem. Int. Ed.，2022；Angew. Chem. Int. Ed.，2022；Angew. Chem. Int. Ed.，2021；Angew. Chem. Int. Ed.，2020；Angew. Chem. Int. Ed.，2017；Angew. Chem. Int. Ed.，2013；Chem，2021；ACS Catal.，2020；ACS Catal.，2018）。
相關(guān)成果以“In-line NMR guided orthogonal transformation of real-life plastics”為題，于近日發(fā)表在《自然》（Nature）上。該工作的共同第一作者是北京大學(xué)北京分子科學(xué)國家研究中心張梅琦特聘副研究員、大連化物所DNL1201組博士后周易達。該項研究工作得到了國家自然科學(xué)基金項目、北京市重點基金、騰訊基金會科學(xué)探索獎、新基石研究員項目等資助。
